Το όραμα κάποιων παλιών εξορίστων στον Αη Στράτη και σε άλλους τόπους κράτησης, για τη δημιουργία ενός χώρου διάσωσης και προβολής της νεότερης πολιτικής ιστορίας – με επίκεντρο το θεσμό της εξορίας, τις πολιτικές διώξεις και τη καταπάτηση ανθρωπίνων δικαιωμάτων - στάθηκε η αιτία ίδρυσης του «Μουσείου Πολιτικών Εξορίστων Αη Στράτη» το 1988. Σε ενίσχυση αυτής της προσπάθειας, η πολιτεία παραχώρησε το 2003 τον πρώτο όροφο του νεοκλασικού κτιρίου της οδού Αγίων Ασωμάτων 31, για να στεγαστούν τα αρχεία και οι συλλογές του μη κερδοσκοπικού οργανισμού και να λειτουργήσει το «Μουσείο Πολιτικών Εξορίστων Αη Στράτη». Με το άνοιγμά του στο κοινό το Μουσείο στοχεύει να λειτουργήσει ως ένα σύγχρονο κέντρο έρευνας, ανάδειξης και διατήρησης τόσο της ατομικής όσο και της συλλογικής μνήμης της ιστορικής κληρονομιάς της Ελλάδας του 20ου αιώνα. Συγκεκριμένα αποτελεί τον πρώτο μουσειακό και ερευνητικό χώρο με ιδιαίτερη ειδίκευση σε θέματα εξορίας και πολιτικής καταστολής. Στις συλλογές του Μουσείου φιλοξενούνται πλούσιο φωτογραφικό υλικό, αρχειακά τεκμήρια και αντικείμενα υλικού πολιτισμού του καθημερινού βίου και καλλιτεχνικής έκφρασης των εξορίστων και φυλακισμένων από τον Αη Στράτη και άλλους τόπους εξορίας, κράτησης και φυλάκισης. Σε συνάρτηση με τις μόνιμες συλλογές λειτουργεί βιβλιοθήκη για την ενημέρωση των ερευνητών και του κοινού.