Η βιβλιοθήκη λειτουργεί από το 2006, τη χρονιά που εγκαινιάστηκε το Μουσείο. Μέχρι αυτή τη στιγμή έχουν συγκεντρωθεί 2.500 τίτλοι και η λίστα συνεχώς πλουτίζεται με νέους τίτλους. Το περιεχόμενο των βιβλίων είναι σε άμεση συνάφεια με το αρχειακό υλικό και τη μουσειακή συλλογή, και θεματικά καλύπτει την σύγχρονη ελληνική πολιτική ιστορία με έμφαση στην Εθνική Αντίσταση, στον Εμφύλιο πόλεμο, στην Χούντα, και ειδικότερα στην Εξορία και Φυλακές (προσωπικές μαρτυρίες και καλλιτεχνική δημιουργία), και την παγκόσμια πολιτική και κοινωνική ιστορία. Τέλος η βιβλιοθήκη περιλαμβάνει και μέρος της δανειστικής βιβλιοθήκης του Αη Στράτη καθώς και έντυπο υλικό που γράφτηκε και χρησιμοποιήθηκε σε φυλακές και εξορίες. Η βιβλιοθήκη είναι ανοικτή στο κοινό για μελέτη, αλλά δεν λειτουργεί ως δανειστική.